近日，昆明理工大学化学工程学院磷化工团队李金成教授联合国内外多家科研单位，在非贵金属氧还原催化剂研究领域取得重要突破，相关成果以“Breaking Atomic Fe-N4 Symmetry in Aerogel Catalysts by Nitrogen and Chlorine Doping for Enhancing Oxygen Reduction”为题发表于材料领域顶级期刊《ACS Nano》上。

燃料电池因能量密度高、环境友好等优势，是极具潜力的下一代能源转换与存储设备，但其阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢，且传统铂基催化剂存在成本高昂、资源稀缺、稳定性不足等瓶颈，严重制约规模化应用。Fe-N/C 材料是替代铂的核心非贵金属催化剂，其活性位点为单原子Fe-N4，但常规平面对称Fe-N4结构电子分布均匀，不利于氧分子吸附与活化，本征活性仍需大幅提升。

针对上述难题，该团队创新提出利用N/Cl共掺杂打破Fe-N4对称性，通过化学组装法将Fe-N4单原子位点原位锚定在N和Cl共掺杂的层次多孔石墨烯气凝胶骨架中，制备不对称单原子气凝胶催化剂（FeSA-NC/GA）。研究表明，N/Cl共掺杂可精准调控 Fe-N4配位环境，构建适度不对称原子构型，诱导电子云重分布，优化氧还原反应中间体吸附-脱附强度；而气凝胶的层次微/介孔结构，为电子传导和物质传输提供高速通道，协同提升催化反应动力学。因此，所得到的催化剂表现出优异的ORR性能。电化学测试结果显示，该催化剂在碱性条件下半波电位达 0.92 V，酸性条件下达 0.82 V，显著优于常规Fe-N/C催化剂，且媲美甚至超越商业 Pt/C 催化剂，循环5000 圈后性能几乎无衰减，展现优异稳定性。将其应用于质子交换膜燃料电池，峰值功率密度达755 mW cm–2 ；应用于液态/固态锌空燃料电池，峰值功率密度分别达了395 mW cm–2和161 mW cm–2。此外，通过 XGBoost 机器学习揭示了电池功率密度和催化剂结构/器件配置之间的内在关系，为能源器件性能优化提供借鉴。

昆明理工大学化学工程学院为该项研究的第一完成单位，我院2022级硕士研究生余颖与我院李坦老师为共同第一作者，昆明理工大学李金成教授与董鹏教授、西湖大学丁仕超教授以及韩国科学技术院Il-Doo Kim院士为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金面上项目、云南省优青项目、“兴滇英才”青年人才项目，以及韩国政府资助的韩国国家研究基金会（NRF）项目的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.6c01618